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臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水

作者:天旭活性炭 时间:2014-10-29 来源:本站原创
摘要:臭氧/活性炭联合工艺技术在饮用水、微污染、地表水、石化废水、制药废水、印染废水等领域开展了大量研究工作,取得了可观的成果,但是在焦化废水深度处理中应用较少。

       焦化废水主要来自煤制焦炭、煤气净化和焦化产品回收和精制过程,废水中含有大量氨氮、氰、硫氰化合物、酚类、多环芳烃和杂环化合物,是一种典型的污染物浓度高、组成复杂、量大面广、可生化性差、有毒难降解的有机工业废水。

       研究表明,目前国内各焦化废水处理工艺并不能完全分解去除废水中的有机污染物,主要表现在出水COD 达标难,同时废水中还含有大量低浓度且具有“致癌、致畸、致突变”效应和毒性的污染物质,这些未经有效处理的焦化废水若排入环境,将会对生态安全和人类健康带来较大影响和危害。

       臭氧/活性炭联合工艺技术是一种基于臭氧高级氧化的新型水处理工艺,兼具有单独臭氧氧化和活性炭工艺的优点,克服了单独臭氧氧化的选择性,提高了臭氧利用率。近年来,臭氧/活性炭联合工艺技术在饮用水、微污染、地表水、石化废水、制药废水、印染废水等领域开展了大量研究工作,取得了可观的成果,但是在焦化废水深度处理中应用较少。

       为此,以焦化废水生化出水为处理对象,开展臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水的实验研究,重点考察溶液初始pH 值、臭氧投加量、活性炭投加量及使用次数、反应时间对焦化废水处理效果的影响,以期能为臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水的实际应用提供参考依据。

       材料与方法

       实验用水水质

       实验用水来源于某焦化厂经A2 /O 工艺处理后的出水,其水质指标见表1。


       从表1 可以看出,焦化废水原水较复杂,COD、氨氮、酚的浓度都较高,处理难度大。同时,A2 /O 工艺可有效去除焦化废水中的有机污染物、氨氮和酚,其出水氨氮和酚均达到了《污水综合排放标准》( GB8978-1996) 中的一级排放标准,出水中仅COD还未能达标。

       实验材料

       制取臭氧的原料为纯氧( 99%) ,由CFJ-5 型臭氧发生器产生,气相中的臭氧浓度采用碘量法测定。实验中所使用的苯酚、氢氧化钠、无水碳酸钠、碳酸氢钠、磷酸二氢钾、磷酸钠、叔丁醇、硫酸亚铁铵、硫代硫酸钠、铁氰化钾和4-氨基安替比林等化学试剂均为分析纯,活性炭(溧阳市天旭活性炭有限公司提供,柱状,强度≥90%,粒度为3.25mm,比表面积>1500m2/g) 。

       实验方法

       实验装置见图1所示。臭氧氧化实验在直径50mm,高600mm,有效容积700mL,内置活性炭层(高200mm) 的自制有机玻璃反应器中进行,实验前先用自来水冲洗反应器,再用去离子水清洗数次以去除反应器中可能消耗臭氧的干扰组分。


       将500mL 焦化废水生化出水一次性转入反应器中,实验采用连续投加臭氧工艺( 待臭氧浓度稳定后进行实验) ,臭氧经过微孔曝气头进入反应器,臭氧和水溶液在反应器中混合,从而发生气、液两相反应,臭氧尾气由2% KI 溶液进行吸收。控制好臭氧投加量,定时( 5min) 取样进行分析,溶液的pH 值用pHS23C 精密pH 计测定,COD采用重铬酸钾法测定。
 

       结果与讨论

      不同处理工艺效果比较

       在溶液初始pH 值为10.25、臭氧投加量为7.5mg /min、活性炭投加量50 g /L 和反应时间为30 min的条件下,对活性炭、臭氧、臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水的效果进行了比较,结果如图2所示。

       由2可知,活性炭、臭氧、臭氧/活性炭联合工艺处理焦化废水的COD去除率分别为5.53%、38.31%和73.51%。这说明活性炭的加入可有效提高臭氧对焦化废水的处理效果,活性炭在整个氧化体系中,起到了协同强化作用,提高了臭氧的利用率和羟基自由基的产生量,促进了废水中有机污染物的降解。

       溶液初始pH 值的影响

       在臭氧投加量为7.5mg/min、活性炭投加量50g/L、反应时间为30min 的条件下,考察了不同溶液初始pH 值( 5.25、7.5、8.3、9.51、10.25、11.15、12.05) 对臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水效果的影响,结果见图3。

       由图3可知,溶液初始pH值对焦化废水处理效果具有十分明显的影响,废水COD去除率随着溶液初始pH 值的上升而不断增加,在溶液初始pH值为10.25 时,COD去除率达到最大,为73.51%,此时出水COD 浓度为38.50mg/L,低于行业标准要求(≤70 mg /L) 。

       然而,随着溶液初始pH 值的继续上升,COD去除率增幅较小,基本趋于饱和。这是因为,在臭氧/活性炭氧化体系中,随着溶液初始pH值的上升,废水中的氢氧根离子( HO) 浓度不断增大,而大量HO的存在将促进体系产生更多具有强氧化能力的羟基自由基( HO·) ,使得废水中的有机物被氧化去除,其实质表现为废水COD 的降低,获得较高的COD去除率。

       但并不是pH 越高,HO越多,处理效果就会越好,当HO浓度较高时,将会发生HO之间的淬灭反应,从而减少HO·的产量,以致COD去除率不能继续增加。所以,想依靠无限制提高废水初始pH值来增加COD去除率是不可取的。因此,选择本实验的最佳初始pH 值为10.25。

       臭氧投加量的影响

       在溶液初始pH 值为10.25、活性炭投加量50g /L、反应时间为30 min 的条件下,考察了不同臭氧投加量( 5.5、6.5、7.5、8.5 和9.5 mg /min) 对臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水效果的影响,结果见图4 所示。

       由图4可知,臭氧投加量对COD去除率影响较显著,在臭氧投加量分别为5.5、6.5、7.5、8.5 和9.5 mg /min 时,COD去除率分别为30.15%、49.76%、73.51%、78.65% 和82.93%; 从数据结果可以看出,在臭氧投加量由5.5 mg/min 增加至7.5 mg/min 时,COD去除率增幅较大,为43.36%,在臭氧投加量继续分别增至8.5 mg /min和9.5 mg /min 时,COD去除率增幅分别为5.14%和9.42%,增幅较前者急剧下降。

       这说明当臭氧投加量增加到一定值或范围时,再靠增加臭氧投加量来增加废水COD 的去除率是不可取的。综合处理成本和处理效果考虑,选择实验的最佳臭氧投加量为7.5mg/min。
  

       活性炭投加量及使用次数的影响

       在溶液初始pH 值为10.25、臭氧投加量为7.5mg /min、反应时间为30 min 的条件下,考察了不同活性炭投加量( 0、10、30、50 和70g/L) 对臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水效果的影响,结果见图5。

       由图5可知,活性炭投加量对COD去除率的影响十分显著,在活性炭投加量为0g/L时,COD去除率为45.36%,随着活性炭投加量的增加,在活性炭投加量分别增至50g/L 和70g/L 时,COD去除率分别达到73.51% 和76.76%,较活性炭投加量为0g/L 时的COD去除率分别增加了28.15% 和31.40%。

       这说明增加活性炭投加量,可强化臭氧氧化系统的氧化能力,并显著提高臭氧氧化对焦化废水COD 的去除率。但综合处理成本和处理效果考虑,选择实验的最佳活性炭投加量为50g/L。在实验过程中,活性炭在使用前经焦化废水饱和吸附预处理后再重复利用,不再生。

       由活性炭使用次数对焦化废水COD去除率的实验可知,在活性炭使用1、3、5、7 和10 次时,COD 去除率分别为73.51%、73.45%、72.21%、71.56% 和70.85%,最大降幅为2.66%。这说明实验室自制活性炭的性能较好,稳定性高,其使用次数对焦化废水COD去除率影响较小。

       反应时间的影响

       在溶液初始pH 值为10.25、臭氧投加量为7.5mg /min、活性炭投加量50 g /L 的条件下,考察了反应时间对臭氧/活性炭联合工艺深度处理焦化废水效果的影响,结果见图6。

       由图6 可知,焦化废水COD 去除率随着反应时间的增加而逐渐增加; 在反应前30min 内,随着反应时间增加,COD去除率增速较快; 在30 min 时,COD去除率达到73.51%; 但是在反应后30 min内,COD去除率增幅变缓,在反应60 min 时的COD 去除率较30 min 时的仅增9.03%,基本趋于饱和。但综合处理成本和处理效果考虑,选择实验的最佳反应时间为30min。

       结论

       (1) 臭氧/活性炭联合工艺技术可有效深度处理焦化废水,能实现焦化废水出水COD达标。

       (2) 通过实验研究,获得实验最佳条件: 溶液初始pH值为10.25、臭氧投加量为7.5mg/min、活性炭投加量50g/L、反应时间为30min时。在最佳实验条件下,经处理后的焦化废水出水COD由145.36 mg/L降至38.50 mg/L,去除率达到73.51%。

       (3) 实验还发现,溶液初始pH值、臭氧投加量和活性炭投加量对联合工艺深度处理焦化废水效果的影响较大; 实验室自制活性炭的性能较好,稳定性高,在活性炭重复使用10次时,COD去除率为70.85%,仅降低了2.66%,这说明活性炭使用次数对焦化废水COD去除率影响较小。

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